Herzberg se vrátil do Kanady v roce 1948 a strávil zbytek své kariéry pracoval pro Národní rady pro výzkum (NRC) v Ottawě v Kanadě. Od roku 1949 do roku 1955 byl ředitelem divize Rady ze dne fyziky. Od roku 1955 do roku 1969, byl ředitelem Divize čisté fyziky. Od roku 1969 do roku 1994 zastával titul Distinguished Vědecký pracovník divize fyziky. V roce 1975, National Research Council založil Herzberg institut astrofyziky.
Během svého působení v National Research Council, Herzberg rozšířil svůj výzkum spektroskopie. On určoval struktury mnoha diatomických a víceatomovými molekul, včetně struktury mnoha volných radikálů. Volné radikály jsou nestabilní molekuly produkované chemickou reakcí, že látka bez elektrony, zatímco často kombinuje s kyslíkem. Existují pouze pro miliontin sekundy před přijetím elektrony od jiných molekul a přeskupit do nových molekulárních struktur.
Kromě Nobelovy ceny, Herzberg vyhrál Henry Marshall konzervativní medaili královské společnosti Kanady v roce 1953 Zlatá medaile kanadského sdružení fyziků v roce 1957, Willard Gibbs Cenu Americké chemické společnosti v roce 1969 a Royal medaili Královské společnosti v Londýně v roce 1971.
Herzberg zůstal aktivní v oblasti výzkumu, dokud konce svého života. Zemřel 3. března 1999 ve svém domě v Ottawě.